Bynesin menestys "All That" -sarjassa johti hänen omaan spinoff-sarjaansa "The Amanda Show", joka julkaistiin Nickelodeonilla vuosina 1999–2002. Ohjelmassa Bynes esiintyi useissa komediasketseissä ja osissa, ja siitä tuli yksi parhaiten arvioituista. ohjelmia verkossa.
"The Amanda Show" -sarjan menestyksen jälkeen Bynes siirtyi elokuvanäyttelijäksi näytellen useissa suosituissa teini- ja nuorille aikuisille suunnatuissa elokuvissa. Jotkut hänen merkittävistä elokuvarooleistaan ovat "Mistä pidän sinusta" (2002), "Big Fat Liar" (2002), "What a Girl Wants" (2003), "She's the Man" (2004), "Lovewrecked" (2002). 2005) ja "Hairspray" (2007).
Bynesin näyttelijäkyky yhdistettynä hänen karismaattiseen persoonaan ja yhteyteensä nuoriin yleisöihin teki hänestä tutun nimen hänen varhaisen uransa aikana. Häntä kehuttiin komediallisesta ajoituksesta, monipuolisuudesta ja kyvystään valloittaa yleisö esityksillään.
Bynesin henkilökohtaiset kamppailut ja oikeudelliset ongelmat kuitenkin varjostivat hänen ammatillisia saavutuksiaan myöhempinä vuosina, mikä vaikutti hänen urakehitykseensä. Siitä huolimatta hänen varhainen työnsä ja panoksensa lasten viihteeseen jättivät pysyvän vaikutuksen populaarikulttuuriin ja jättivät monet ihailemaan hänen lahjakkuuttaan ja potentiaaliaan.