Yhtyeen toinen albumi "What Will the Neighbors Say?" julkaistiin vuonna 2004, ja BPI myönsi sen myös platinaksi. Albumi poiki kaksi ykkössingleä, "The Show" ja "I'll Stand by You". Girls Aloudin kolmas albumi "Chemistry" julkaistiin vuonna 2005, ja se oli yhtyeen tähän mennessä myydyin albumi, joka nousi ykköseksi Isossa-Britanniassa ja sertifioi sen kaksoisplatinaksi BPI:ltä. Albumi sisälsi hittisinglejä "Something Kinda Ooooh", "See the Day" ja "Biology".
Girls Aloudin neljäs albumi "Tangled Up" julkaistiin vuonna 2007 ja nousi ykköseksi Isossa-Britanniassa. Albumi sisälsi hittisinglejä "Call the Shots", "Sexy! No, No, No..." ja "Can't Speak French". Girls Aloudin viides ja viimeinen albumi "Out of Control" julkaistiin vuonna 2008 ja nousi ykköseksi Isossa-Britanniassa. Albumi sisälsi hittisingleitä "The Promise", "The Loving Kind" ja "Untouchable".
Girls Aloud voitti uransa aikana useita palkintoja, mukaan lukien viisi Brit Awards -palkintoa, kaksi MTV Europe Music Awards -palkintoa ja kaksi World Music Awards -palkintoa. Yhtye myi yli 10 miljoonaa levyä maailmanlaajuisesti ja sillä oli 20 kymmenen parasta singleä Isossa-Britanniassa. Girls Aloud hajosi vuonna 2013, mutta he kokoontuivat yhteen konserttiin vuonna 2017.