Angelina Jolie aloitti näyttelemisen hyvin nuorena, 11-vuotiaana . Hänen ensimmäinen näyttelijäroolinsa oli vuonna 1982 , pieni osa hänen isänsä Jon Voightin elokuvassa "Lookin' to Get Out."
Myöhemmin hän opiskeli näyttelemistä Lee Strasbergin teatteri- ja elokuvainstituutissa , ja hänen uransa kukoisti rooleilla elokuvissa, kuten "Girl, Interrupted" ja "Lara Croft:Tomb Raider."