Kuka yritti kiinni smurfeista?

Tärkein antagonisti, joka yritti kiinni smurfeista, oli Gargamel , surkea ja mustasukkainen velho, joka halusi vangita heidät saamaan "smurf -olemuksensa" omiin maagisiin tarkoituksiinsa.

Häntä seurasi usein kissansa, Azrael , joka yritti myös auttaa häntä kiinni smurfeista, vaikka hän oli yleensä kömpelö ja epäonnistunut.